近日，我所復合氫化物材料化學研究組(DNL1901)何騰副研究員和陳萍研究員領導的團隊與廈門大學吳安安教授、美國西北太平洋國家實驗室Tom Autrey等合作，在儲氫材料研究方面取得新進展，相關研究成果以背頁封面形式發(fā)表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。

氫以其能量密度高、無污染等優(yōu)點，一直被認為是能量儲存和運輸?shù)睦硐胼d體。然而，缺乏安全高效的儲氫介質(zhì)被認為是氫能應用技術(shù)的瓶頸。目前，世界各大汽車公司均采用高壓氣罐作為商業(yè)燃料電池汽車的儲氫系統(tǒng)。然而，該系統(tǒng)壓力高達350-700bar，安全性一直受到關注;此外，高壓氣罐的罐體材料為高強度碳纖維，其造價昂貴，這也是限制燃料電池汽車迅速推廣的原因之一。將氫氣儲存于凝聚態(tài)物質(zhì)中是近二十年儲氫材料研究的熱點，各種新穎的材料被陸續(xù)地開發(fā)出來。然而這些材料均存在自身的不足，因此開發(fā)安全、高效、廉價的氫氣儲存和運輸載體，將為燃料電池汽車推廣，以及氫能源規(guī)模化應用提供有效地解決方案。

近期，該團隊提出一種全新的策略：利用金屬的電負性差異，修飾有機儲氫材料的電子性質(zhì)，合成出了一類新穎的有機-無機雜化儲氫體系——金屬有機化合物。理論計算表明，增加有機碳環(huán)中的電子密度，可以顯著降低有機物的脫氫焓變，且電子密度越高，脫氫焓變越低，科研人員利用具有較強供電子性質(zhì)的堿金屬或堿土金屬改性有機儲氫材料，發(fā)現(xiàn)其環(huán)中電子密度明顯增加，從而有效地降低了有機材料的脫氫焓變;同時理論計算還表明，隨著金屬的供電子性質(zhì)增強，材料的脫氫焓變越低，即通過選擇不同的金屬，可以可控地調(diào)變材料的脫氫焓變，從而在熱力學上控制材料的脫氫溫度。本工作以鈉修飾的苯酚-環(huán)己醇為例，計算發(fā)現(xiàn)其脫氫焓變可以從64.5kJ/mol-H2降低為50.4kJ/mol-H2;此外，隨著金屬給電子能力增強，環(huán)己醇鈉α位C-H鍵鍵長增加，二者成線性關系，這說明材料經(jīng)過有機無機雜化后，已經(jīng)被活化，并且脫氫過程中α位C-H鍵優(yōu)先斷裂。

實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn)，苯酚鈉-環(huán)己醇鈉體系可以在150℃、商業(yè)催化劑下完成可逆儲氫循環(huán)。而將材料溶解于水中進行儲氫循環(huán)反應后，可以進一步將材料的加脫氫溫度降低至100℃以下。這相對于常見的液態(tài)有機儲氫材料有明顯的降低，該類金屬有機化合物可以在常溫常壓下存儲和運輸氫氣，避免高壓氣罐帶來的危險。另外，由于有機底物種類多、變化多，與無機金屬雜化后可以衍生出更多種類的候選材料，供進一步篩選。因此，該研究為未來低溫可逆儲氫材料的開發(fā)開辟了嶄新的思路。

該工作得到了國家自然基金委面上項目、科技部國際合作重點專項、我所自主部署基金的資助。此外，這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。